UniHam: 재료 분야의 해밀토니안 학습을 위한 대규모 SOC 완전 데이터셋 및 벤치마크

전자 해밀토니안(electronic Hamiltonians)을 정확하게 예측하는 것은 밀도 범함수 이론(Density Functional Theory, DFT)의 높은 계산 비용을 피하면서 광범위한 속성 추론을 가능하게 합니다. 하지만 일반 목적 재료 기반 모델(materials foundation models)로 나아가기 위한 진보는 데이터 병목 현상에 의해 제한됩니다. 기존 해밀토니안 데이터셋은 일반적으로 작고 구조적 다양성이 부족하며, 스핀-궤도 결합(spin--orbit coupling, SOC)과 같은 필수적인 상대론적 물리학을 종종 누락합니다. 따라서 우리는 UniHam을 구축했습니다. 이는 72개 원소와 광범위한 결정 기하학 및 대칭성(다양한 격자 유형 및 공간군 계열 포함)을 포괄하는, 완전 SOC를 갖춘 100,000개 이상의 DFT 계산 복소값 에르미트 해밀토니안으로 구성된 대규모 해밀토니안 데이터셋이자 벤치마크 스위트입니다. UniHam을 기반으로, 우리는 두 가지 대표적인 최첨단(state-of-the-art) 모델을 표준화된 프로토콜 하에서 벤치마킹하고, 세 가지 차원을 공동으로 평가하는 보완적인 평가 지표를 도입했습니다: (i) 해밀토니안 재구성 정확도, (ii) 조성/대칭성 변화에 따른 분포 외(out-of-distribution, OOD) 일반화 능력, 그리고 (iii) 예측된 해밀토니안으로부터 다운스트림 속성 예측을 지원하는 능력. UniHam에서의 실험은 제안된 벤치마크와 지표가 모델 능력을 효과적으로 구별하며, 본질적인 SOC 의존적 및 원소 의존적 실패 모드, 조성의 OOD 강건성에서 큰 변화, 그리고 해밀토니안 예측이 다운스트림 전자 구조 속성을 신뢰성 있게 지원하는지 평가하기 위한 스펙트럼 레벨(spectral-level) 평가의 필요성을 밝히는 것을 보여줍니다. 전반적으로 UniHam은 모델 비교를 정교하게 하고 양자 재료용 차세대 기반 모델 개발을 가속화할 수 있는, 재현 가능하고 SOC 완전한 벤치마크를 제공합니다.