크기 및 기능 전이가 가능한 해밀토니안 예측을 위한 고정점 신경 연산자 (Fixed-Point Neural Operator)

머신러닝을 통해 Kohn-Sham 해밀토니안 (Hamiltonian)을 예측하면, 에너지 전용 대리 모델 (energy-only surrogates)이 해결할 수 없는 분자 오비탈 (molecular orbitals), 에너지 준위 (energy levels), 전자 구조 관측값 (electronic-structure observables)에 대한 접근성을 유지하면서 밀도 범함수 이론 (density functional theory, DFT)을 가속화할 수 있습니다. 그러나 자기 일관적 장 (self-consistent field, SCF) 반복의 암시적 고정점 (implicit fixed point)인 수렴된 해밀토니안과 원소별로 일치한다고 해서, 오비탈 에너지와 밀도를 결정하는 점유된 부분 공간 (occupied subspace)이 결정되는 것은 아닙니다. 본 논문에서는 단일 단계의 자기 일관적 업데이트 (single-step self-consistent update)를 학습하고 수렴된 해밀토니안을 고정점으로 반환하는 신경 연산자 (neural operator)인 HamEvo를 제시합니다. HamEvo는 중간 단계의 자기 일관적 궤적 (intermediate self-consistent trajectories)을 통해 사전 학습(pre-trained)되며, 밀도 행렬 (density-matrix) 감독을 통해 평형 상태에서 보정됩니다. MD17부터 약물 유사 QMugs에 이르는 벤치마크 전반에서, HamEvo는 직접 회귀 (direct-regression) 및 심층 평형 (deep-equilibrium) 베이스라인 대비 해밀토니안 오차를 35-49% 낮추었으며, QMugs의 HOMO 및 LUMO 에너지를 각각 0.036 및 0.053 eV의 평균 절대 오차 (mean absolute errors)로 예측하여 1 kcal/mol의 화학적 정확도 (chemical-accuracy) 규모에 근접했습니다. 단 20개의 참조 컨포메이션 (reference conformations)만을 사용한 퓨샷 파인튜닝 (Few-shot fine-tuning)을 통해 HamEvo는 사전 학습에서 다루었던 크기 범위를 훨씬 넘어 최대 122개의 원자로 구성된 분자까지 확장 가능합니다. 열적 분자 역학 (thermal molecular-dynamics) 샘플링을 통해, HamEvo는 조화 근사 (harmonic approximation)를 넘어서는 온도 의존적 HOMO-LUMO 갭 재규격화 (renormalization)를 포착합니다. 추론 (Inference) 속도는 기존 DFT보다 최대 242배 빠릅니다.